Dirigió el complot de Garraf que, en 1925, se proponía atentar contra el rey Alfonso XIII y toda su familia, colocando un artefacto explosivo en un socavón por donde pasaría el tren con el monarca y la familia real.

[4]​ Mientras estuvo encerrado en el Penal de El Dueso conoció a Edelmira Valls, que organizó una gran movilización, nacional e internacional, en solidaridad con los implicados en el atentado.

A su salida de la cárcel Marcelino Perelló contrajo matrimonio con Edelmira Valls, con la que tuvo seis hijos.

Perelló fue secretario general de Estat Català, y también militó en Nosaltres Sols!

Durante la Guerra Civil, Perelló dirigió el incautado Diario de Barcelona.