Posteriormente, residió en Edimburgo, donde sufrió sus primeros ataques de tuberculosis, enfermedad que la acompañó toda su vida.

Fue una hábil dibujante a mano alzada, talento que le permitió ilustrar sus observaciones con notable detalle.

Durante la travesía en el HMS Cornelia, Maria conoció y se enamoró de Thomas Graham, un oficial del buque.

Esta experiencia se convirtió en el libro Three Months Passed in the Mountains East of Rome.

Durante aquellos recorridos, Maria quedó prendada de la naturaleza y los parajes italianos, gusto personal que vio reflejado en la obra del pintor barroco francés Nicolas Poussin, quien había pasado largas temporadas pintando paisajes en Roma; a él dedicó otro volumen: Memoir of the Life of Nicholas Poussin.

Posteriormente, zarparon hacia Valparaíso (Chile) con el propósito de proteger los intereses comerciales británicos en la zona del Pacífico Sur.

En abril de 1822, el HMS Doris llegó a Valparaíso, donde Maria fue acogida por oficiales ingleses, estadounidenses y chilenos.

Allí se hospedó en la casona de la familia criolla Cotapos en calle Santo Domingo.

Estas experiencias las traspasó al libro Journal of a Voyage to Brazil, and Residence There.

Inmediatamente después de su vuelta de Brasil en 1826, su editor, John Murray, le pidió escribir un libro sobre el viaje recientemente completado por el HMS Blonde a las Islas Sandwich, nombre que entonces recibía Hawái.

María lo escribió con la ayuda de papeles oficiales y diarios realizados por el naturalista Andrew Bloxam.

En 1831, durante un viaje por Italia, Maria Callcott sufrió la rotura de un vaso sanguíneo y quedó relativamente inmovilizada, por lo que debió volver a Kensigton.

No pudo viajar más, pero sí seguir con su escritura y cultivando sus relaciones con los intelectuales que la rodeaban.

En 1830, este testimonio fue incluido en el innovador trabajo del geólogo Charles Lyell, The Principles of Geology, como prueba en apoyo de su teoría de que las montañas habían sido gradualmente formadas por sucesivas erupciones y terremotos.

Su convalecencia le permitió redoblar sus esfuerzos con la escritura y terminar un libro sobre los frescos del Giotto que había admirado en Padua.

Al año siguiente, hizo una versión del Little Arthur's... aplicada a Francia y en su propio idioma: Histoire de France du petit Louis.

En el prefacio del Little Arthur's... ella misma expresa sus razones: «Aunque no he tenido la felicidad de ser madre, mi amor a los niños me impulsa a darles algo para que se entretengan».