En 1933 se eligieron cuatro diputados carlistas en Andalucía, tantos como los obtenidos en Navarra, feudo tradicional del carlismo.

Durante este segundo bienio de la República, se concretó su liderazgo en el seno del carlismo.

En 1934 el pretendiente carlista Alfonso Carlos le nombró secretario regio y secretario general de la Comunión Tradicionalista, sucediendo en el cargo al conde de Rodezno.

Fal Conde estuvo tras la fundación de la Impresora Bética (IBSA), un grupo editorial que pasaría a editar varios periódicos, revistas, folletos y demás publicaciones cercanas al carlismo andaluz.

Iniciada la guerra civil española, Fal Conde lideró la Junta Nacional Carlista de Guerra y a finales de agosto manifestó que «el nuevo espíritu de renacimiento español, nacional e imperial» se inspiraba en el tradicionalismo español y que éste estaba «próximo a plasmar en realidad sus doctrinas».

[10]​ Sin embargo, los carlistas pronto perdieron el protagonismo entre los alzados y en diciembre el general Dávila transmitió verbalmente a Fal Conde que, por orden de Franco, debía abandonar España si no quería someterse a un consejo de guerra.

Al imponerle determinadas condiciones, Franco retiró su propuesta y Fal Conde volvió a Lisboa.

[14]​ En carta al general Franco, Fal Conde justificó su disconformidad con la creación de Falange Española Tradicionalista y de las JONS en que esta entidad no dejaba de ser un partido, y, durante la conspiración contra el régimen republicano, él se había comprometido con los militares a disolver todos los partidos, incluido el carlismo.

Fue el único título nobiliario que concedió este príncipe como jefe de la dinastía carlista.