En Madrid, acompañando a la orquesta del Hotel Avenida, cantó por primera vez en público interpretando la canción Las hojas muertas.

Otra película que le influyó en esa época es Niágara, donde descubrió la sensualidad y el erotismo de Marilyn Monroe.

En 1954 la familia, previa estancia en Barcelona, se estableció definitivamente en Madrid, donde Luis Eduardo estudió en el colegio Nuestra Señora de las Maravillas.

[8]​ Sin embargo, el cine y la pintura, al igual que la escritura, siguieron siendo sus grandes pasiones.

También escribió Los últimos estertores, una especie de libro con textos, poemas y guiones que mandó encuadernar.

En 1962 realizó su segunda exposición individual de pintura, en la galería Quixote, y conoció a Marichu Rosado con quien se casó en 1968.

Su capitán, aficionado al dibujo, le permitía tener tiempo para terminar los cuadros de una exposición que se iba a realizar en California.

En 1967, Massiel incluye por fin en un nuevo disco Rosas en el mar y Hasta mañana, otra composición de Aute.

El tema fue un rotundo éxito a nivel internacional, realizándose por diversos cantantes versiones en Checoslovaquia, Francia, Italia, Brasil, Japón, Venezuela e Hispanoamérica.

En Estados Unidos, Ed Ames hizo una versión llamada Who will Answer, adaptada por Sheila Davis que llegó al puesto número siete de la lista Billboard.

[cita requerida] Pese al éxito cosechado, Aute siguió considerándose principalmente pintor y se planteaba esta incursión en el mundo de la música como algo temporal.

Ese mismo año realizó varias películas promocionales de diversos músicos encargadas por RCA para ser emitidas por televisión y conoció a la cantante Rosa León.

Este mismo año comenzó a escribir las canciones de su disco Albanta y varios poemas para lo que fue su nuevo libro La liturgia del desorden.

Las cantantes Marisol, Massiel, Ana Belén y Rosa León grabaron canciones escritas por él.

Siguieron las actuaciones en otros lugares, incluyendo el Colegio Mayor San Juan Evangelista de Madrid, y después del verano comenzó a ser acompañado por su inseparable guitarrista, Luis Mendo.

Cuando llega a Cuba empeora de una tuberculosis que padecía desde hacía tiempo contraída en España (no la contrajo en la isla).

[17]​ El tema Siglo XXI puede ser considerado como una continuación/homenaje al famoso tango Cambalache, de Enrique Santos Discépolo.

[cita requerida] En 1993 hizo campaña a favor de Izquierda Unida en las elecciones generales celebradas en España.

Dos años después, en 1995, publicó Alevosía, álbum en el que colaboraron Silvio Rodríguez y Santiago Feliú.

La Fundación Salamanca Ciudad de Cultura le dedicó un homenaje titulado SemanAute, la mayor retrospectiva hasta la fecha del artista.

[cita requerida] En 2005 publicó animaLtresD, que incluyó más «poemigas» y dibujos en tres dimensiones para cuyo visionado se incluyeron unas gafas especiales y que, según el propio autor, «no son dibujos surrealistas, más bien racionalistas».

[cita requerida] En 2010, una vez más con la producción y el acompañamiento de Tony Carmona, publicó Intemperie, un nuevo disco con 14 temas inéditos.

[cita requerida] En 2013 colaboró en el LCD Manual para olvidados, del poeta mexicano Paco Álvarez, musicalizando e interpretando el texto «Aunque solo sea uno», En esta especie de libro - disco también participaron otros escritores y cantautores como Elena Poniatowska, Jaime Sabines, Tania Libertad, Santiago Feliú, y Cristina Narea, cantautora chileno madrileña que colaboró por más de 20 años junto a Aute como parte de su banda, entre otros.

[30]​[31]​[32]​ En 2014 editó Claroscuros y otros pentimentos, libro que recogió todas sus canciones publicadas hasta entonces.

[33]​ En 2015 recibió un homenaje por su trayectoria tanto en la música como en la pintura y en el cine, en la Mostra Viva del Mediterrani de Valencia.

Entre ellos, estuvieron Silvio Rodríguez, Joaquín Sabina, Joan Manuel Serrat, Ana Belén, Massiel, Víctor Manuel, Dani Martín, Jorge Drexler, Pedro Guerra, José Mercé, Rozalén, Andrés Suárez, Miguel Poveda, Ismael Serrano, Luis Pastor, Marwan, Vicente Feliú, Rosa León, Los Tambores De Calanda, Cristina Narea, cómplice escénica de Aute durante dos décadas, y Suburbano.

[39]​ El artista y cantautor no pudo acudir a la cita, pero siguió de cerca los preparativos.

Se recogen también grabaciones y palabras suyas efectuadas a lo largo de su vida artística.

[49]​[50]​ En 2024 Antonio Álvarez del Pino publicó Vera Ópera, un ensayo que analiza de manera cronológica su pintura.

[51]​ En 1968 se casó con la ecuatoriana María del Carmen Rosado, Maritchu, con quien tuvo tres hijos: Miguel Leonardo, Laura Julieta y Pablo Antonio.