En los siguientes 10 años ejerció como misionero, cura, y párroco.
En 1852, después de la dimisión del minerólogo Thomas Sterry Hunt, Brunet le sucedió en la Cátedra de Historia Natural.
Su experiencia como botánico se acrecentó en sus trabajos de campo en Ontario y Quebec, además de 2 años que pasó en Europa visitando herbarios europeos y por supuesto en la Sorbona, el Jardin des Plantes, y el Museo Nacional de Historia Natural de Francia en París.
Ovide Brunet se carteaba con otros botánicos como el estadounidense Asa Gray, quien le animó para emprender una investigación de la Flora canadiense.
En 1870 Ovide Brunet publica su mayor trabajo botánico, Éléments de botanique et de physiologie végétale, suivis d’une petite flore simple et facile pour aider à découvrir les noms des plantes les plus communes au Canada.