[1]​ En 2002 comenzó su carrera como actriz cuando Xavier Giannoli, por recomendación de Olivier Assayas, la eligió para el papel de Charlotte, una joven paciente con cáncer en Les corps impatients, por la que recibió una nominación al Premio César a la actriz más prometedora.

En 2004, Smet ganó el premio Romy Schneider.

En 2006 actuó en Le Passager de l'été, una película escrita y dirigida por Florence Moncorgé-Gabin, la hija de Jean Gabin.

[2]​ Laura es hija del músico de rock Johnny Hallyday y de la actriz Nathalie Baye.

En 1986, Johnny Hallyday grabó la canción "Laura" en su honor, escrita por Jean-Jacques Goldman.