Comenzó su carrera en el teatro, pero se ganó un público amplio con sus papeles cinematográficos.
Su debut cinematográfico oficial se considera que fue en 1971 con Mira del director Fons Rademakers, en la que interpretó el papel del hijo de un campesino, junto a la actriz neerlandesa Willeke van Ammelrooy.
Además, los niños conocen a Jan Decleir como el rey José en la serie juvenil Kulderzipken.
Otras películas notables en las que Jan Decleir encarnó un papel son Daens (1992), un drama histórico que relata la vida de Adolf Daens, sacerdote católico en Aalst (Bélgica) que luchó por los derechos de los trabajadores y obreros en plena segunda revolución industrial, y la cual fue nominada al premio Óscar a la mejor película de habla no inglesa.
Sin embargo, no pudo impedir que recortes drásticos dificultaran las actividades de la escuela.