Los abandonó un año después cuando decidió convertirse en actor, por lo que ingresó en la Escuela Central de Drama y Dicción en Londres.

Realizó su debut cinematográfico interpretando al agente de talentos Fintan O'Donnell en Hear My Song (1991).

Junto al resto del elenco protagonista, Nesbitt fue nominado para un premio Screen Actors Guild.

Al año siguiente, personificó a Ivan Cooper en la película para televisión Domingo sangriento, sobre la masacre en Derry de 1972.

La película marcó una vuelta de tuerca en su carrera, ya que le permitió dejar atrás sus papeles cómicos anteriores.