Aunque principalmente destacó como cineasta y musicólogo, se definía como pintor y sus actividades se desarrollaron en una multitud de ámbitos que incluían la lingüística, la antropología, el cine o la traducción.

A lo largo de su vida, mantuvo también un marcado interés por las temáticas relacionadas con esotérica, el misticismo y el ocultismo.

[1]​[2]​ Entre sus obras más conocidas se encuentra la Anthology of American Folk Music (Antología de Música Folk Americana), lanzada en 1952, una compilación de discos de música folk y country americana publicada originalmente en formato 78rpm entre los años 1926 y 1932.

La compilación de Smith, publicada por la discográfica Folkways Records, tuvo una gran influencia en el revival de la música folk y blues que se vivió en Estados Unidos en los años cincuenta y sesenta, y en la que participaron artistas como Bob Dylan o Joan Báez.

Sus cenizas son custodiadas por su mujer, Rosebud Feliu-Pettet.