Bajo su dirección la empresa publicó obras de famosos escritores victorianos como John Ruskin, Charles Darwin, William Makepeace Thackeray, Elizabeth Barrett Browning, Wilkie Collins, Matthew Arnold, Harriet Martineau, Anthony Trollope y Emily Brontë.

Su más importante publicación fue la primera edición del Dictionary of National Biography de 66 tomos (1885–1901), luego continuado por la Oxford University Press.

En 1860 fundó la revista literaria ilustrada The Cornhill Magazine, publicación de gran prestigio durante la época victoriana, que en sus inicios tuvo como editor a William Thackeray.

Esta revista se caracterizó por publicar novelas por entregas de autores como Anthony Trollope, Robert Browning, Arthur Conan Doyle, Alfred Tennyson, Henry James, Thomas Hardy, Thackeray, entre otros.

Desde 1890 hasta su muerte, Smith vivió en un petit hôtel llamado «Somerset House», sobre Park Lane en Westminter (Londres), donde antes había residido Warren Hastings, primer Gobernador general de la India.