Trabajó como arqueólogo cuando dejó el UCD, pero mantuvo su amor hacia los idiomas, y escribió el primer drama en gaélico, Draiocht, en la cadena televisiva irlandesa en idioma gaélico, TG4, cuando ésta comenzó a transmitir en 1996.

Cuando finalmente descubrió la actuación a la edad de 29, comenzó su carrera en el escenario en el Focus Theatre y en el Abbey Theatre en Dublín; posteriormente se uniría al Royal Court Theatre y al Teatro Nacional de Londres.

Hizo su debut en la pantalla grande como Lord Uther en el clásico épico artúrico de John Boorman, Excalibur.

Byrne ganó tres premios por su actuación: en 1979 el Premio Jacob al Mejor Actor por la serie de televisión Bracken; en 1999 el Theatre World Award por A Moon for the Misbegotten, y en 2000 el Outstanding Award for Irish Culture por Wild Geese.

Byrne se casó con la actriz Ellen Barkin y tiene dos hijos con ella, Jack Daniel (nacido en 1989) y Romy Marion (nacida en 1992).