Como museólogo, fue nombrado subdirector (en 1922) y director (en 1960) del Museo del Prado, sucediendo en el cargo a Fernando Álvarez de Sotomayor, y realizó en él una importante labor de reorganización de salas.
Presidió la Junta Iconografía Nacional y fue nombrado protector de la Fundación Lázaro Galdiano, vicedirector del Instituto Diego Velázquez de Historia del Arte y director del Instituto Padre Sarmiento de Estudios Gallegos.
En 1968 le sucedió en el cargo de director del Prado Diego Angulo Íñiguez.
Su bibliografía sigue siendo considerada como de referencia por su sentido crítico y por el buen conocimiento de pintura, tapices y dibujos españoles.
Su ciudad, Pontevedra, decidió honrar su memoria dando su nombre al más antiguo de los institutos de la provincia, el IES Sánchez Cantón.