[2]​ Algunos meses más tarde ganó el Giro del Valle de Aosta gracias a su victoria en la contrarreloj.

Estas actuaciones atrajeron el interés de varios equipos, entre ellos tres eran del UCI World Tour.

Pero su explosión como vueltómano no vendría sino hasta la temporada 2014, donde partió como gregario de Michele Scarponi en el Giro, pero Scarponi no tuvo una buena carrera y Aru, mejor ubicado en la general pasó a ser el líder del equipo y finalizó en la tercera posición, solo superado por los colombianos Nairo Quintana y Rigoberto Urán, además de llevarse una etapa de alta montaña terminada en Montecampione.

Llegaría sin presión a la Vuelta a España, en donde de nuevo demostraría sus dotes escaladores al ganar en San Miguel de Aralar y Monte Castrove, finalmente terminaría en quinta posición, superado por lo grandes favoritos como Contador, Froome, Valverde y Joaquim Rodríguez.

[13]​[14]​ Las disculpas no sirvieron para calmar las aguas y Aru decidió presentar una demanda judicial contra Henderson por difamación.

[15]​ En el Giro de Italia, Aru partió como aspirante a llegar al podio, aunque tendría rivales que en lo previo tenían más favoritismo a llevarse la carrera como Alberto Contador, Richie Porte o Rigoberto Urán.

Con Porte y Uran ya fuera de la pelea, una caída y retraso del español en la 13.ª etapa, hizo que Aru pasara a comandar la clasificación por 19 segundos vistiéndose por primera vez de rosa, aunque al día siguiente perdió 3 minutos en la contrarreloj individual, prueba que no es su especialidad.

En una jornada muy dura para todos, ciclistas como Alejandro Valverde o Nairo Quintana sucumbieron ante el poderío de Aru que se encaminó a lograr el jersey rojo de líder por primera vez en su vida.

Mientras, su gran compañero Mikel Landa triunfó ganando la etapa, gracias a una escapada buena y fiable.

Una jornada perfecta para el Astana, que vio como Aru y Landa lograban grandes resultados.

Después de 3 etapas muy duras, llegó la contrarreloj individual de Burgos donde se esperaba que Tom Dumoulin ganara la etapa y sacara mucho tiempo a los escaladores, ya que la lucha contra el crono era su especialidad, frente a otros como el propio Aru, Purito Rodríguez y Rafał Majka, que estaban en las posiciones delanteras.

Tras media etapa realmente dura, Astana y Aru lograron lo imaginable; Tom Dumoulin entró en crisis y se descolgó del grupo de los mejores, mientras el Astana impuso un fuerte ritmo con sus corredores, hasta que solámente Landa pudo quedarse con Aru.

Es convocado por Davide Cassani para el Campeonato Europeo de Ciclismo en Ruta, concluye en vigesimotercera posición.

Regresa a la competición en el Critérium del Dauphiné, donde tiene un gran protagonismo, atacando en el Mont du Chat en la sexta etapa y luchando la clasificación general hasta la última etapa, que concluía en Alpe D'huez.

Toma la salida en el Tour de Francia, en Düsseldorf, y en las primeras etapas consigue minimizar las pérdidas en la general.

Comienza la ronda española demostrando un buen rendimiento, llegando con el grupo de los favoritos en Andorra la Vieja, en la tercera etapa.

Finalmente concluye la gran Vuelta española en decimotercer lugar a más de 21 minutos del ganador, Chris Froome.

En la primera etapa, una contrarreloj individual por las calles de Jerusalén, cede 50 segundos con el ganador, Tom Dumoulin.

Llega con el grupo de los mejores en la sexta etapa, en la subida al volcán del Etna.

Vuelve a la competición dos meses después en el Tour de Valonia, realizando un buen papel en la segunda etapa con final en Namur.

Corre el Tour de Polonia como preparación para la Vuelta a España, concluyendo en décimo lugar.

En las primeras etapas mantiene el tipo, sin ceder mucho tiempo respecto a los grandes favoritos.

En la carrera francesa no encuentra las piernas que le hubiese gustado y termina en decimocuarto lugar en la general.

Es duramente criticado por su director de equipo, Giuseppe Saronni, por su actuación en la Grande Boucle, "Aru no tiene carácter, habría que evaluar quién decidió llevarlo al Tour", fueron las palabras del exciclista italiano.