La carrera teatral de Sloane en Broadway empezó con la comedia Boy Meets Girl en 1945 y finalizó con From A to Z, una revista para la cual compuso varias canciones, en 1960.

En los años cuarenta, Sloane fue una estrella invitada con frecuencia a las series de teatro radiofónico Inner Sanctum Mysteries y The Mysterious Traveler, en esta última junto a Kermit Murdock.

Desde 1964 dio voces a los personajes animados de la serie Jonny Quest.

Además, protagonizó las dos versiones de Patterns, tanto para el cine como para la televisión, escritas por Rod Serling.

Estuvo casado con Luba Herman desde 1933 hasta el momento de su muerte.