Su primera actuación teatral tuvo lugar en el Teatro Unity de Londres en 1942, llegando a participar en numerosas obras y películas.
En 1953 interpretó a Lemuel "Lemmy" Barnet en la serie radiofónica británica de ciencia ficción Journey Into Space.
Estuvo casado con Margaret Jenkins desde 1947 hasta 1995, fecha del fallecimiento de ella.
A consecuencia de ello, Kossoff creó la Fundación Paul Kossoff Foundation, pensada para dar a conocer entre los niños la realidad de la drogodependencia, y dedicó el resto de su vida a la lucha contra las drogas.
Además de ello, en 1971 formó parte del Nationwide Festival of Light, protestando contra la explotación comercial del sexo y de la violencia, y abogando por las enseñanzas de Jesucristo para restablecer la estabilidad moral en el Reino Unido.