Prior del Convento Recoleta Domínica de Santiago.
Durante este período publicó "Los orígenes de la Iglesia Chilena", siendo considerado el primer historiador eclesiástico.
Su lema episcopal fue: Crux et Evangelium ecce arma mea.
Inició una política para independizar a la Iglesia Católica de las acciones del Partido Conservador.
Crescente Errázuriz Valdivieso falleció en Santiago en 1931 y está sepultado en la Catedral Metropolitana.