Ingresó al medio artístico desempañándose como actor de doblaje.

En 1962, consagró su carrera al intervenir en el El ángel exterminador, su primer proyecto realizado con el director de cine hispanomexicano Luis Buñuel.

Tres años después, se estrenó Simón del desierto, otro filme de Buñuel en el que protagonizó interpretando al santo asceta sirio, Simeón el Estilita.

Estuvo casado con la actriz Mercedes Pascual, con la que procreó una hija: Claudia.

Tras su divorcio, Brook se casó con la actriz Alicia Bonet, con quien vivió hasta el día de su muerte.