Tournemire fue el más joven alumno de César Franck y remplazó a Gabriel Pierné (1863-1937) en el puesto de organista en la basílica de Santa Clotilde de París.

Organista muy reputado por sus improvisaciones, sus obras para órgano son numerosas, muy respetuosas con la liturgia, y que, fundamentalmente, se recogen en el conjunto l'Orgue Mystique (constituido por 51 misas del año litúrgico católico).

Compuso igualmente ocho sinfonías, varios oratorios, pequeñas piezas para el piano, música de cámara y muchas canciones.

Charles Tournemire grabó en concierto, hacia 1930-1931, cinco improvisaciones en discos de 78 rpm.

Este testimonio excepcional de la improvisación fue inmortalizado por Maurice Duruflé, uno de sus más famosos alumnos, que, pacientemente, entre 1956 y 1958, y a partir de los discos, reconstruyó y transcribió en partitura, esas obras maestras: