Fue coordinador federal de Izquierda Unida (IU), desde que sucedió a Gaspar Llamazares en diciembre de 2008 hasta que dejó el cargo en 2016.
Destacó en la región por su lucha en defensa de una ley electoral más democrática y contra la especulación urbanística del PSOE en Castilla-La Mancha,[6] en respaldo del alcalde de Seseña, Manuel Fuentes, frente al constructor Francisco Hernando, conocido como Paco El Pocero.
[5] Bajo su coordinación, Cayo Lara consiguió detener el declive de IU, como ocurrió en las elecciones al Parlamento Europeo de 2009 (588.248 votos, 2 eurodiputados).
[8][9] El propio Lara comentaría que en estas elecciones, "el bipartidismo ha perdido 4,5 millones de votos".
[10] El 29 de noviembre, día en que acudieron al Congreso para acreditarse como miembros del Parlamento resultante tras las elecciones generales del mismo mes, Cayo Lara y su compañero de filas Alberto Garzón (elegido diputado por Málaga) se convirtieron en los primeros diputados en renunciar al sistema de pensiones privado que se les concede a cada uno de los miembros del Congreso.