Con más de cuarenta y cinco años en el trono se convirtió en la gran duquesa con más tiempo en el cargo.

Carlota nació el 23 de enero de 1896 en el Castillo de Berg, Luxemburgo, siendo la segunda hija del Gran Duque Guillermo IV y la Gran Duquesa María Ana.

A raíz de la ocupación alemana durante la Segunda Guerra Mundial, Carlota, se exilió en Londres.

El 12 de noviembre de 1964, abdicó a favor de su hijo el príncipe Juan que ya había ejercido la regencia durante tres años, aun así, Carlota sigue siendo hasta la actualidad la gran duquesa con el mandato más largo en la historia de Luxemburgo.

De no haber abdicado, Carlota hubiese reinado 66 años y 176 días, lo cual la habría posicionado como una de los monarcas con el reinado más largo a nivel global, superando reinados como los de la reina Victoria del Reino Unido, quien en 1985 seguía siendo la monarca británica más longeva o el rey Carlos XVI Gustavo de Suecia, quien es el rey sueco con el reinado más prolongado contando con 51 años en el trono.