Con claras influencias del Círculo Lingüístico de Praga, pretendían crear un foro de estudio para lingüistas que propiciara la investigación en este campo.
Así, de vuelta en Copenhague, fundó el nuevo Círculo junto con sus amigos, los romanistas Viggo Brondal y Knud Togeby; más tarde se incorporarían el fonetista Hans Jørgen Uldall y otros lingüistas más sin tanto renombre.
Al principio, su trabajo se centró en la fonología, pero más tarde derivó hacia un estructuralismo heredero de Ferdinand de Saussure, pero llevando sus postulados hasta sus últimas consecuencias.
Se creó un Boletín, seguido de una revista internacional de investigación estructuralista, los Acta Lingüística (más tarde llamados Acta Lingüística Hafniensia).
Excepto durante un breve paréntesis entre 1934 y 1937, período en el que trabajó con Uldall en la glosemática, Hjelmslev fue presidente del Círculo, abandonando el cargo poco antes de su muerte en 1965.