[1] Los primeros ejemplares llegaron poco después de que se estableció la institución en 1943.[1][2] Garza Sada decidió que estos documentos, eventualmente conocidos como «Colección Conway», merecían un espacio propio y se movieron al segundo piso del edificio administrativo principal de la institución.Durante su gestión se aceptó una segunda colección de la biblioteca para formar parte del programa «Memoria del Mundo», un archivo fotográfico de trabajos realizados por el arquitecto Mario Pani Darqui.[3] Se estima que el número total de piezas en la colección de la biblioteca ronda los 130 000, pero la cifra exacta se desconoce, ya que siguen catalogándose antiguas donaciones.[11] Comiença se descubrió durante el proceso de catalogación en 2010, se trata del último poema medieval escrito en español por Antón López de Meta y la única copia conocida.[12] La «Colección Guajardo» tiene 500 trabajos escritos por extranjeros que vivieron en México durante el periodo colonial.[2][17] Hay cuarenta y siete colecciones diferentes en la biblioteca, casi todas organizadas por donante.Los ejemplares en inglés incluyen The Americas y Annual Reports of Bureau of Ethnology, así como escritos del irlandés Guillen de Lampart, quien vivió en México y fue ejecutado en el país en 1659.[16][21] Los idiomas de las obras incluyen inglés, francés, alemán, italiano, catalán, portugués, holandés, hebreo, latín, coreano y mongol.[2][21] Los 45 000 volúmenes que componen la «Colección Ignacio Bernal» fueron donados a la biblioteca por el Grupo Cemex.[16] Las colecciones fotográficas incluyen la Agustín Basave, la Conde-Zambrano, la Alberto Flores, la Desiderio Lagrange, la Jesús R. Sandoval, la Aureliano Tapia, la Tecnológico (Campus Monterrey), la Isauro Villarreal y la Mario Pani.Fue adquirida por la institución en 1963, junto con la «Colección Jesús R. Sandoval»;[28] esta última perteneció al fotógrafo profesional del mismo nombre hasta su muerte en 1951.[29] La «Colección Aureliano Tapia Méndez» contiene poco más de 1000 fotografías tomadas por el sacerdote y otras personas, la mayoría presentan la vida religiosa en Monterrey de 1920 hasta tiempos recientes.[12] La intención original era conservar la colección completa en un solo espacio, pero no se tomó en cuenta el crecimiento de la misma con nuevas donaciones.[35][3][36] La biblioteca ofrece conferencias, exhibiciones y eventos de arte relacionados con sus posesiones.[37][38] En los últimos tiempos los esfuerzos se han centrado en la utilización de la tecnología moderna para preservar y promover la colección, por ejemplo, la digitalización comenzó en 1998.[1][16] El auge del Internet dio pie a este tipo de impulsos, como cuando la biblioteca registró un declive en los visitantes y buscaba la forma de hacer la colección accesible a más personas.La primera colección completa en ser digitalizada fue la del arquitecto Mario Pani, con casi 8000 imágenes.
