Bautizado como Alfredo Ludovico Schuster, es especialmente conocido por sus trabajos sobre liturgia católica.
Su padre trabajaba en la corte pontificia y era el sastre jefe de la guardia Zuava.
Tomó por modelo a su predecesor del siglo XVI, San Carlos Borromeo e hizo frecuentes visitas pastorales por toda su inmensa archidiócesis: cinco en sus veinticinco años de episcopado.
Schuster creía que después de la conciliación materializada en Letrán era posible cristianizar la sociedad italiana en el marco del Estado fascista y, por tanto, era necesario colaborar con él, pero sólo si no se afectaban los ámbitos y prerrogativas de la Iglesia.
La Santa Sede consideró excesivas las palabras de Schuster y le envió una advertencia.
En esa misma homilía ponía en guardia ante las ideologías arias y el crecimiento de la industria bélica alemana (Schuster era hijo de un alemán), que pronto provocarían una guerra.
Durante la Segunda Guerra Mundial se convirtió en la última tabla de salvación para los perseguidos por el nazismo e hizo todo lo que pudo por salvar a los condenados a muerte: católicos activos, grandes intelectuales no cristianos y judíos.
El 10 de agosto de 1944 las tropas alemanas fusilaron a quince partisanos y los abandonaron en el suelo como aviso a la población, y el cardenal protestó a la embajada alemana; por la tarde, al ver que su aviso no servía de nada, amenazó con ir a recogerlos en persona y los alemanes los recogieron, pero el comandante avisó que un día de estos lo arrestaría.