El papa Vitaliano pensó designarle arzobispo de Canterbury para suceder a San Deusdedit que había muerto en el 664, pero Adrián consideró inmerecida tan gran dignidad.

Entonces recomendó que fuera su amigo Teodoro de Tarso, quien ocupara ese cargo.

Se le permitió a Teodoro seguir su camino, alcanzando las costas inglesas en mayo de 669, pero Adrián fue detenido por Ebroino.

Bajo su dirección la Escuela de Canterbury se convirtió en centro del aprendizaje inglés.

[2]​ Murió el 9 de enero en el que se considera su día en el santoral y fue enterrando en la iglesia del monasterio.