Allí fue donde el joven Edward comenzó a interesarse por el nacionalismo irlandés.

Se unió a la Liga Gaélica, adoptó la versión irlandesa de su nombre (Éamonn), y llegó a ser maestro de gaita irlandesa, teniendo ocasión de tocar delante del Papa Pío X, estando acompañado para la ocasión por varios capellanes irlandeses en el exilio.

En 1913 se hizo miembro del Irish Republican Brotherhood (Hermandad Republicana Irlandesa), y más tarde fue uno de los miembros fundadores de los Voluntarios Irlandeses.

Fue el comandante del 4.º Batallón del Voluntarios, y durante la revuelta se mantuvo en el South Dublin Union y la destilería Marrowbone Lane, con un centenar de hombres a sus órdenes, entre los cuales destacaban sus lugartenientes Cathal Brugha y William T. Cosgrave.

Su unidad luchó intensamente durante toda la semana, pero se rindió cuando así lo ordenó su oficial superior, Patrick Pearse.