Posteriormente ingresó en dicha congregación, donde permaneció como hermano hasta 1979, año en que una crisis espiritual le llevó a convalidar sus estudios y a abandonar la congregación.

[1]​ Ángel Gabilondo cursó sus estudios universitarios en la Universidad Autónoma de Madrid (UAM).

Toda su carrera docente universitaria se ha desarrollado en la Universidad Autónoma de Madrid.

Gabilondo fue el único candidato que se presentó y obtuvo 58 votos de los 62 asistentes (la CRUE incluye a los rectores de 76 universidades, 50 públicas y 26 privadas).

Bajo su mandato procuró impulsar un Pacto Social y Político por la Educación que fue, sin duda, la primera aproximación a este importante objetivo de país.

Dicho acuerdo no fue posible por las diferencias que en el último momento explicó la responsable de Educación del Partido Popular (PP), en ese momento María Dolores de Cospedal.

Gabilondo lo definió como "un pacto acordado pero no firmado" y se comprometió a desarrollarlo en el consecuente Plan de Acción que desplegó hasta el final de su responsabilidad como ministro.

Tras los malos resultados cosechados por su candidatura, Gabilondo abandonó sus cargos políticos y decidió no asumir como diputado.

[9]​ Durante su etapa en la congregación del Sagrado Corazón, escribió el libro Enséñanos a amar.

Desde 1984, Gabilondo ha participado en ponencias y comunicaciones del ámbito de la filosofía.

Participó en el I Encuentro Internacional de rectores de Universia: La Universidad Iberoamericana en la Sociedad del Conocimiento que tuvo lugar en Sevilla con una ponencia titulada Diez señas y un desafío en 2005.