Al graduarse de la academia entendió las presiones a las que están expuestas las bailarinas profesionales y lo abandonó.
Vanessa estuvo saliendo con Stephan Jenkins, vocalista de Third Eye Blind en el año 2004.
"Be Not Nobody" tuvo otros dos sencillos promocionales: "Ordinary Day", que llegó al top 10 de las canciones más escuchadas y "Pretty Baby".
Se estima que Harmonium ha vendido alrededor de 250.000 copias en el mundo, A&M Records decidió no lanzar un segundo sencillo para el disco.
Vanessa trabajó en su tercer álbum desde finales del año 2005, en este colabora de nuevo con su novio Stephan Jenkins.
El tercer disco lleva por título "Heroes and Thieves" y su primer sencillo es "Nolita Fairytale".
"Heroes and Thieves" salió a la venta el 9 de octubre de 2007, y debutó el lista del Billboard 200 en el N.º 44, siendo así su más baja posición en comparación a sus anteriores discos "Be Not Nobody" (2002) en el N.º 05 y "Harmonium" (2004) en el N.º 33.
En una entrevista en abril de 2009, Vanessa dijo que tenía a medio camino un nuevo álbum.
También mencionó un coro de niños con sede en Londres que aparecen con ella en su cuarto álbum.
La madre de Carlton la expuso a diferentes compositores clásicos como Mozart y Erik Satie.
Como nueva artista, Carlton se comparó con otras cantautoras, como Laura Nyro, Joni Mitchell, Carole King, Fiona Apple, Tori Amos, Sarah McLachlan, Norah Jones, Alicia Keys, Michelle Branch, y Avril Lavigne.