En 1912, realizó cursos en la Universidad de Zúrich y en la Eidgenössische Technische Hochschule Zürich (ETH).
Al recibir su doctorado, Herzfeld se alistó como voluntario en el ejército austrohúngaro.
Poco después estalló la Primera Guerra Mundial, en la que sirvió hasta 1918, alcanzando el rango de primer teniente.
[4] Durante su estancia en el ejército, Herzfeld publicó seis artículos sobre mecánica estadística aplicada a problemas de física y química, especialmente a la estructura de la materia: gases, líquidos y sólidos.
[1] En 1926, Herzfeld aceptó una plaza de profesor visitante en la Universidad Johns Hopkins en Baltimore, Maryland, que se convirtió en un puesto fijo en la facultad.
[1] Durante su estancia en la Johns Hopkins, Herzfeld realizó numerosas investigaciones con el químico Francis O. Rice, que se incorporó a la Universidad como profesor asociado el mismo año en que llegó Herzfeld.
[1] En 1936, Herzfeld se mudó a la Universidad Católica de América en Washington D. C., donde permaneció hasta su muerte en 1978.
[1] Las razones por las que Herzfeld abandonó el Johns Hopkins fueron descritas en una carta dirigida a Arnold Sommerfeld.
Además, J. A. Bearden, otro experimentalista, pensaba que había demasiado énfasis en la física teórica y que el número de físicos alemanes en el pequeño departamento estaba desequilibrado.
Por último, Bearden creía que Herzfeld había provocado disensiones en el departamento por su fuerte apoyo a la promoción de Göppert-Mayer de investigador asociado en física a profesor titular.
Las responsabilidades docentes y el salario de Herzfeld en la Universidad Católica eran más o menos los mismos que en la Johns Hopkins, pero había obligaciones administrativas adicionales, ya que también era director del departamento de física.