Liebeneiner hizo su primer papel cinematográfico en 1931 en Die andere Seite, film en el que encarnó a un teniente inglés, interpretando habitualmente, en sus películas, primeros personajes jóvenes y trágicos.

Gracias a su permanencia en dicha institución, pudo formar parte de la cinematografía oficial alemana, recibiendo autorización para rodar películas como Bismarck.

En 1941 dirigió el film Ich klage an, en cooperación con el Ministerio del Reich para la Ilustración Pública y Propaganda.

Diez años más tarde rodó Die Trapp-Familie (1956), una cinta alabada por la crítica, y adaptada en Hollywood como The Sound of Music, con Julie Andrews.

En los años 1950 y 1960 dirigió uno o dos filmes al año, continuando los rodajes hasta la década 1970.