Müller estudió Física, Química y Filosofía en la Universidad de Kiel.
En el año 1925 se convirtió en el primer estudiante graduado del nuevo profesor Hans Geiger con quien dirigió la investigación sobre ionización y sus repercusiones en los gases.
Tras la Segunda Guerra Mundial, la investigación nuclear estaba prohibida en Alemania, por lo que Müller debió trabajar como consultor para varias empresas, hasta que en el año 1951 aceptó una Cátedra del Ministerio de Economía de Australia.
Allí, y tras finalizar un contrato, fundó una empresa en la que se fabricaba los tubos contadores Geiger-Müller.
En 1958 empezó a trabajar en investigación dentro de la General Telephone & Electronics Corporation, en Palo Alto, Estados Unidos.