Tras trabajar para All-American Comics y realizar algunas páginas de curiosidades como relleno para National Periodicals, empezó a trabajar en 1939 como asistente de Bob Kane en Batman.

[1]​ Se encargó luego de personajes como Hawkman y The Black Pirate.

[1]​ Entre 1953 y 1967 volvió a trabajar en Batman, pero como dibujante fantasma (los créditos seguían atribuyendo los dibujos a su jefe Bob Kane), ilustrando los guiones de autores como Arnold Drake o Bill Finger.

[1]​ La etapa de la Batman Family fue influida por las teorías del influyente psiquiatra neoyorquino Fredric Wertham y la consecuente creación del Comics Code, por lo tanto el trabajo de Moldoff en Batman se caracterizó por dibujos infantilizados, historias de ciencia ficción, inocencia, humor y fantasía.

La serie animada Batman: The Brave and the Bold (2008 - actualidad) tomó gran parte del estilo de dibujantes clásicos como Dick Sprang y Sheldon Moldoff, a fin de darle a la serie un estilo de dibujo clásico y a la vez accesible a televidentes infantiles.