Tras la guerra reanudó sus estudios en 1946 graduándose como ingeniero aeronáutico por la Universidad de Washington en 1949.

En 1950 pasó a trabajar como piloto de pruebas en el National Advisory Committee for Aeronautics (NACA) organismo predecesor de la National Aeronautics and Space Administration (NASA).

Crossfield dejó la NACA en 1955 para trabajar para North American Aviation en el diseño y construcción del nuevo avión cohete experimental X-15, con el que realizó el primer vuelo en 1959.

Publicó una autobiografía en 1960, "The Story of a Rocket Test Pilot", reeditada en 1971.

En la película de 1983, Elegidos para la gloria (The Right Stuff) fue interpretado por el actor Scott Wilson.