En 1927, Tolman publicó un texto sobre mecánica estadística cuyo trasfondo era la antigua teoría cuántica de Max Planck, Niels Bohr y Arnold Sommerfeld.
[8] En 1938, publicó un nuevo trabajo detallado que cubría la aplicación de la mecánica estadística a los sistemas clásicos y cuánticos.
Una importante monografía que publicó en 1934 titulada Relatividad, Termodinámica y Cosmología[11] demostraba cómo la radiación del cuerpo negro en un universo en expansión se enfría pero mantiene su radiación térmica, un indicador clave hacia las propiedades del fondo cósmico de microondas.
[12] También en esta monografía, Tolman fue la primera persona en documentar y explicar cómo un universo cerrado podría equivaler a energía cero.
[12] Su investigación de la hipótesis del universo oscilante, que Aleksandr Fridman había propuesto en 1922, llamó la atención sobre las dificultades con respecto a la entropía y dio lugar a su desaparición hasta finales de los años sesenta.