En 1964, Castro fue designado embajador de Estados Unidos en El Salvador, puesto en el que se mantuvo hasta 1968 cuando fue designado como embajador de Estados Unidos en Bolivia.

[2]​ Se matriculó en la Arizona State Teachers College en Flagstaff, ahora conocida como Northern Arizona University, y al momento de su graduación regresó a Sonora para trabajar para el Departamento de Estado como empleado del servicio exterior.

Castro se postuló y ganó la nominación demócrata para gobernador de Arizona en las elecciones de 1970, pero perdió por un estrecho margen con el entonces gobernador Jack Williams.

Castro decidió postularse nuevamente en las elecciones de 1974, derrotando al candidato republicano Russell Williams, miembro de la Arizona Corporation Commission, por un estrecho margen.

[3]​ Castro abandonó su puesto como embajador en 1980, dando así por concluida su carrera pública, regresando una vez más a su estado para el ejercicio privado del derecho.