Anteriormente sirvió como Palacio Real (por lo que muchas veces recibe el apelativo de Nuevo Palacio Real), hasta la abolición de la monarquía por referéndum en 1974.

La decisión de construir el edificio que actualmente es usado como Palacio Presidencial se tomó en 1868.

Aquel año nació el hijo del rey Jorge I, Constantino, heredero del trono, y el estado griego decidió agasajarlo con una residencia privada para cuando alcanzara la edad suficiente.

El edificio comenzó a construirse en 1891 y fue terminado seis años más tarde, en 1897.

[1]​ En la Nochebuena de 1909, un incendio destruyó gran parte del Antiguo Palacio Real (hoy usado como sede del Consejo de los Helenos), y el Palacio del Príncipe se empleó temporalmente como residencia de la familia real.