[5]​ En su interior, se conservan más de 50000 objetos, entre antigüedades, esculturas, mobiliario, diversas artes decorativas, dibujos y grabados o pinturas, donde sobresalen grandes nombres como El Greco, Zurbarán, Bronzino, Tintoretto o Van Dyck.

Se cuenta que, residiendo en Biarritz, remitía a Madrid los planos e indicaciones para construir el palacio, lo cual dificultaba la labor del arquitecto Sureda y dio como resultado algunos errores o incongruencias en la distribución de las salas.

Al tratarse de una mansión más enfocada a la exhibición y ostentación que al uso cotidiano, se proyectaron amplios salones para las colecciones más relevantes y se destinaron espacios reducidos para la vida diaria.

Han sido finalmente recuperadas con su mobiliario original y otras antigüedades adquiridas en fecha reciente.

Con todo, su afición por la pintura desde niño,[nota 1]​ así como su interés por el coleccionismo y la conservación de su patrimonio, le llevaron a crear una pinacoteca similar a las que había visto durante sus viajes en Italia, que tanto le impresionaron.

Por encima de todas las escuelas, destaca la colección de pintura española, ya que del conjunto pictórico que se conserva en el museo, casi la mitad se corresponde con obras debidas a artistas españoles.

Este salón se concibió buscando un espectacular efecto visual; los espejos y dorados amplifican su suntuosidad y dispone para los músicos de una tribuna en forma de balcón.

[8]​ Asimismo, sobresalen grandes ejemplos que incluyen varios bodegones de Giovanni Battista Ruoppolo y Giuseppe Recco, así como paisajes de Antonio Francesco Peruzzini, y sendas obras de Carlo Cignani, Carlo Dolci, el ya citado Corrado Giaquinto, Francesco de Mura, Francesco Maffei, Girolamo Muziano, Giulio Cesare Procaccini (un majestuoso Autorretrato), Giuseppe Bonito, Luca Giordano, Ludovico Carracci, Palma el Joven, Pietro Paolini o Sebastiano Ricci.

El Museo Cerralbo cuenta asimismo con un valioso conjunto de dibujos, que incluye ejemplos de la escuela española, italiana, flamenca y francesa: Adriaen van Ostade, Charles Mellin, Federico Zuccaro, Francisco Bayeu, Francisco Rizi, Francesco Solimena, Giovanni Battista Piazzetta, Giovanni Battista Tiepolo, Hubert Robert, Mariano Salvador Maella, Palma el Joven, Pietro da Cortona...

Por su fragilidad, los dibujos se conservan almacenados y en su lugar (en el denominado «Pasillo de los Dibujos»), se exhiben copias facsímiles con los marcos originales y conservando las antiguas atribuciones.

Si bien el marqués de Cerralbo donó muchas piezas al Museo Arqueológico Nacional y al Museo Nacional de Ciencias Naturales —de acuerdo con su interés por preservar el patrimonio—, este museo alberga esculturas desde la época romana, cerámicas griegas, porcelanas de Meissen, armas y armaduras europeas y orientales, numismática desde la época grecorromana, etc.

La institución ha sido el escenario escogido para rodar determinadas escenas de distintas películas, entre las que se encuentran: Tómbola (1962), Nuevo en esta plaza (1966), Cuando tú no estás (1966), La marca del hombre lobo (1968), El largo día del águila (1969), Nada menos que todo un hombre (1971), Los tres mosqueteros: Los diamantes de la reina (1973), Tormento (1974), El Zorro (1975) y Espérame en el cielo (1988).

Asimismo, algunas imágenes salen en el documental Goya: Visions of Flesh and Blood (2015).