En gran parte autodidacta, Nalbandián probó el sacerdocio pero lo dejó pronto para ir a estudiar medicina en la Universidad de Moscú (1854-58).

En colaboración con Stepanos Nazaryán fundó el influyente periódico la Aurora boreal (Hyusisapayl).

Viajó extensamente por toda Europa: Varsovia, Berlín, París, Londres y Constantinopla, así como a la India.

Sus actividades lo condujeron a su detención y encarcelamiento en San Petersburgo por el gobierno Zarista en 1862.

En Rusia se prohibió tener cuadros o imágenes de Nalbandián; pero sus retratos, con su poema, "Libertad", impresa en los márgenes, fueron difundidos en secreto.