También ha aparecido en series de televisión británicas como Luther, Utopia, Black Mirror y Doctor Who.

En 2010, tuvo un papel importante en la película Burke and Hare junto a sus coprotagonistas de Spaced , Simon Pegg y Jessica Hynes.

En 2014, interpretó a Micky Murray en The Life of Rock de BBC Four con Brian Pern.

[9]​ En 2014, Smiley interpretó al coronel Morgan Blue en el episodio de Doctor Who "Dentro del Dalek".

[10]​ También tuvo un papel importante en la serie policial británica Luther actuando como "Deadhead" Benny Silver desde 2010 hasta 2019.

En 2019, Smiley coprotagonizó con Elijah Wood y Martin Donovan la película Come to Daddy dirigida por Ant Timpson.

[13]​[14]​[15]​ En 2021, Smiley apareció en el papel principal en The Toll, una película de comedia negra galesa estrenada más tarde en los Estados Unidos con el título Tollbooth.