Ya en 1960 incursiona en la composición, escribiendo la canción "Me leva pra longe" con Luiz Bonfá.

[1]​ Fue la primera cantante brasileña en grabar con Stan Getz, en febrero de 1963, para el álbum Jazz Samba Encore!, un mes antes que su compatriota Astrud Gilberto, quien trabajó con el saxofonista en el disco Getz/Gilberto, lanzado en 1964.

bajo el sello Verve, que se mantivo durante 11 semanas en la lista Top LP de Billboard.

[3]​ En 1966 participó como compositora en el Primer Festival Internacional da Canção con Bonfá del tema "Dia das rosas", siendo interpretado por Maysa, quien obtuvo el 3er lugar en el certamen.

Un año después, Toledo lanzó su primer álbum en solitario, Sings The Best of Luiz Bonfá, bajo United Artists, recibiendo la aclamación de la crítica.