Su padre, William M. Mathers, murió cuando Samuel Liddell era todavía adolescente.
Mathers fue introducido en una orden francmasónica por un vecino, el alquimista Frederik Holland, y fue iniciado en la Logia di Hengist No.
Mathers era políglota, además de su lengua materna, el inglés, sabía leer y traducir varios idiomas, incluyendo , francés, latín, griego antiguo, hebreo, gaélico y copto.
Uno de sus más notables enemigos fue su antiguo amigo y alumno Aleister Crowley.
Crowley representó a Mathers como un villano llamado SRMD en su novela Moonchild, editada en 1929.