Entre los muchos artículos y libros sobre temas religiosos que escribió es destacable la colección titulada Kristau fedearen sustraiak (Las raíces de la fe cristiana) formada por cuatro libros: Jainkoa (1962), Jesukristo (1969), Eliza (1984) y Kristau fedea (1986).

Investigó la literatura vasca en prosa, cuyo resultado publicó en el libro Historia de la Literatura Vasca en 1961, pero sobre todo fue un estudioso de la obra Gero de Axular y la dio a conocer.

Quiso convencer de la importancia del léxico utilizado por Axular para el desarrollo de la literatura en euskera con el diccionario trilingüe Axular-en Hiztegia (Diccionario de Axular) (1973) y preparó una edición crítica de la obra y una traducción completa, publicada en 1976.

Por este motivo a Villasante se le ha llegado a denominar como «padre del euskera unificado».

Bajo la influencia de Federico Krutwig, durante una primera etapa Villasante defendió el labortano clásico como modelo de unificación para el euskera, aunque más adelante varió sus posiciones en favor del modelo defendido por Koldo Mitxelena.