En 1924, Lilian Harvey recibió su primer papel, el de la joven judía "Ruth" en el film Der Fluch, dirigido por Robert Land.
Trabajaron juntos en un total de 11 películas, y la prensa bautizó a Harvey como la "chica más dulce del mundo".
En 1931 Harvey protagonizó el film Der Kongreß tanzt, y su canción "Das gibt's nur einmal" se hizo célebre.
Fue invitada a Hollywood y rodó cuatro películas para 20th Century Fox, pero no tuvieron tanto éxito como sus títulos alemanes.
No obstante, hasta 1939 hizo algunas películas de éxito para el estudio Universum Film AG, entre ellas Glückskinder (1936), Sieben Ohrfeigen, Fanny Eisler (1937), Capriccio y Frau am Steuer (1939).
Debido a que actuaba para las tropas francesas, el régimen Nazi le retiró en 1943 su ciudadanía alemana.