En 1962, pocos días antes de la apertura del Concilio Vaticano II, marchó a Roma para hacer el doctorado en Teología, en la Universidad Gregoriana, donde defendió su tesis doctoral sobre La afectividad en los Ejercicios según Francisco Suárez, en 1964.

Al mismo tiempo, comienza la amplia producción teológica que lo ha caracterizado, aparte de muchas conferencias, tandas de ejercicios y encuentros y cursillos con el clero secular, al que había pertenecido durante años.

Los cambios en la jerarquía episcopal española, con la elección del cardenal Ángel Suquía primero y el cardenal Antonio María Rouco, en la CEE marcan un nuevo ciclo para Castillo, puesto que se mira con sospecha la ortodoxia de su doctrina.

También fue profesor invitado en la Universidad Gregoriana de Roma, en la Universidad Pontificia Comillas de Madrid y en distintas instituciones teológicas latinoamericanas, sobre todo en Ecuador, Argentina, Paraguay y Centroamérica.

Con posterioridad, se dedicó a coordinar, organizar e impartir cursos, conferencias, congresos y seminarios por España, Italia y América Latina, aparte de proseguir con sus publicaciones.

Una buena parte de su biografía es narrada por el mismo Castillo en capítulo «Mi itinerario teológico», en Juan Bosch Navarro (ed.

En lo que concierne a su producción teológica, hay que subrayar la importancia alcanzada por su teología de los sacramentos, tanto en la docencia como en las publicaciones, ya desde la década de 1960, con libros como ¿Hacia dónde va el clero?

Han tenido asimismo a gran difusión sus Comentarios al evangelio diario, publicados para los tres ciclos litúrgicos.