Desde que abandonó la banda en 1968, Cale ha publicado 16 álbumes de estudio en solitario, incluido el aclamado Music for a New Society.

[4]​ Aunque su padre sólo hablaba inglés, su madre hablaba y enseñaba galés a Cale, lo que complicó la relación con su padre, aunque empezó a aprender inglés en la escuela primaria, alrededor de los siete años.

La BBC grabó a Cale tocando una tocata que compuso principalmente en las teclas negras del piano al estilo de Aram Khachaturian.

Dirigió la primera interpretación en el Reino Unido del Concierto para piano y orquesta de Cage, con el compositor y pianista Michael Garrett como solista.

En 1963, viajó a Estados Unidos para continuar su formación musical con la ayuda e influencia de Aaron Copland.