Conoció a Asbjørnsen mientras los dos se estaban preparando para unos exámenes en Norderhov y descubrieron que tenían un interés en común, el folclore noruego, convirtiéndose en «hermanos de sangre».

En la primera parroquia encontró inspiración para muchos de sus poemas más famosos, como den gamle Mester (El viejo maestro) y Sæterjentens Sondag.

Moe también publicó una colección de relatos en prosa para niños, em Brønden og i Tjernet en 1851 y En Liden Julegave en 1860.

En Europa, los Norske folkeeventyr son considerados como una de las más importantes contribuciones a la mitología comparada.

Su trabajo constituye una parte muy importante de la identidad noruega; así, Askeladden, un personaje con creatividad e ingenio, que siempre gana a la princesa y la mitad del reino para sí, es visto como algo típicamente noruego.