Se desempeñó como viceministro nacional del Interior (Asuntos Políticos), en Argentina, en 1963.

Se enfocó principalmente en ganarse la vida trabajando como abogado y enseñando.

En este mismo año, Guillermo O'Donnell comenzó a trabajar en Yale y publicó Modernización y autoritarismo burocrático (1973),[4]​ un libro que de inmediato atrajo mucha atención y llevó a un debate seminal sobre la política latinoamericana en un volumen editado por David Collier bajo el título El nuevo autoritarismo en América Latina (1979).

[5]​ Pero desde que se publicó este texto, no se pudo presentar como una disertación y, por lo tanto, O'Donnell no recibió su Ph.D en ciencia política de la Universidad de Yale hasta que presentó una nueva disertación y así obtuvo su Ph.D.

También tuvo muchos nombramientos a corto plazo en universidades de todo el mundo.

Presentó su argumento como una alternativa a la tesis, más notablemente adelantada por Seymour Martin Lipset,[12]​ que la industrialización produjo democracia.

En América del Sur, arguyó O'Donnell, la industrialización no generó democracia, sino autoritarismo burocrático.

Las contribuciones centrales a este debate se publicaron en un volumen editado por David Collier, The New Authoritarian in Latin America (1979),[13]​ que evaluó y criticó la tesis de O'Donnell.

Este libro no solo se convirtió en el punto de referencia para una creciente literatura académica sobre transiciones democráticas, sino que también fue leído ampliamente por activistas políticos comprometidos en luchas reales para lograr la democracia.

Su trabajo advierte contra el pensamiento teleológico, es decir, la tendencia a ver a los países que se democratizaron en los años 70 y 80 siguiendo las pistas, aunque varios pasos atrás, de los países democráticos occidentales de larga data.