Sobre todo es recordado por su trágica muerte, el día que una turba lo depuso del poder, asesinándolo y luego colgando públicamente su cadáver.

Al igual que muchos militares de su generación, Gualberto Villarroel combatió en la Guerra del Chaco.

Colocó como su ministro de Gobierno al general Alfredo Pacheco Iturri.

[5]​ En el frente internacional, Villarroel encontró formidables obstáculos, por la reticencia del gobierno de Estados Unidos en reconocerle como presidente de Bolivia, debido a que en su gabinete se encontraban partidarios del MNR, partido que en ese entonces era considerado por algunos como simpatizante nazi.

[cita requerida] La falta de recursos económicos agravó la inflación y el paro obrero.

Esta situación desembocó en la revuelta popular del 21 de julio de 1946, el cual sería posteriormente se descubriría que fue un golpe de Estado, debido al malestar generado en la población por los fusilamientos y ejecuciones sumarias sin juicios realizados en su gobierno, [6]​ Villarroel fue derrocado por una turba, que lo sacó del Palacio de Gobierno para posteriormente arrastrarlo por la plaza mientras era apuñalado y golpeado cruelmente, y una vez muerto se lo colgó en la plaza Murillo, en La Paz junto con tres de sus colaboradores: Luis Uría de la Oliva (su secretario privado), el capitán Waldo Ballivián (su edecán) y Roberto Hinojosa (director del periódico Cumbre).