Fue regidor de la ciudad en 1828 y 1830, al igual que fue socio del Tribunal Municipal en 1832 al que presidió en 1833, 1835 y 1836.

Fundó con Valentín Rivero y otras personas la Fábrica de Hilados y Tejidos de Algodón "La Fama de Nuevo León" en 1854, siendo la primera industria del Estado de Nuevo León y la segunda fábrica textil en toda la República.

También iniciaron, desde 1858 y junto con Hernández Hnos., las instalaciones de lo que sería la segunda fábrica de Hilados y Tejidos de Algodón llamada "El Porvenir", ubicándola en El Cercado, en Villa de Santiago, siendo este lugar el primero en todo el Estado en contar con energía eléctrica; también instalaron las primeras plantas hidroeléctricas "Dolores" y "Vista Hermosa", esta última empezó sus operaciones en 1871.

Fue enterrado en el Panteón del Carmen.

Gregorio Zambrano contrajo matrimonio con María Josefa Martínez Garza (1806 - 1891)el 29 de noviembre de 1826.