Luego de obtener su maestría trabajó en la firma Creditum Financial Consulting Ltd donde también trabajaba Ferenc Gyurcsány, futuro primer ministro y amigo y mentor de Bajnai.

En 1993 Bajnai entró a trabajar en el Banco Europeo para la Reconstrucción y el Desarrollo, en su sede de Londres.

Entre 1995 y el 2000 Bajnai trabajó en la renombrada sociedad de valores húngara CA IB Securities Co.

Entre 2000 y el 2005 fue director general de Wallis Carr., una empresa estrechamente vinculada con el Partido Socialista Húngaro.

El 14 de abril del 2009 los dos partidos presentaron en la Asamblea Nacional de Hungría una moción de censura constructiva para reemplazar a Gyurcsány con Bajnai; la moción fue aprobada por 204 diputados contra 8 abstenciones y ningún voto en contra (la oposición no participó en la votación parlamentaria) y así Bajnai fue elegido primer ministro.