Tras la consolidación del Frente Nacional, donde se pactó que los partidos políticos tradicionales el Conservador y el Liberal se alternarían el poder cada cuatro años, fue proclamado candidato a la Presidencia el 5 de diciembre de 1969 por la Convención Conservadora, que a su turno lo postuló ante el partido liberal, cuya convención lo aprobó por amplia mayoría, a su vez como candidato único del Frente Nacional, el 5 de noviembre de 1969.

[5]​ Basó su gobierno en su plan de desarrollo llamado Las Cuatro Estrategias,[6]​ que fue diseñado con el Profesor Lauchlin Currie quien fue su asesor en política económica, entre 1970 y 1974.

[11]​ Durante su gobierno, creció considerablemente la exportación de manufacturas y se impulsaron las obras públicas.

En materia de hidrocarburos, en su gobierno se dio la privatización de la producción petrolera, pues las empresas estadounidenses Colpet, Sagog y Gulf comenzaron a devolver las concesiones que se les había otorgado décadas antes para la extracción en Orito (en el Amazonas colombiano).

También sentó las bases para la creación del gigantesco yacimiento de carbón El Cerrejón en 1976.

[24]​[25]​ Respecto de la seguridad social amplió el régimen de pensiones para las viudas y los hijos huérfanos, y para los periodistas, que no contaban hasta ese entonces con derecho a pensionarse.

[26]​ También creó un concejo para centralizar el sistema de subsidios familiares, inició el sistema del médico para las familias y lo extendió a los trabajadores agrarios e independientes o contratistas.

Sucedió como un derrumbe en la vía Bogotá-Villavicencio, causado por las condiciones climatológicas extremas y frecuentes de la zona, dejando un saldo de 500 personas muertas, ya que la vía afectada se encontraba en funcionamiento pleno.

Ordenó así mismo la construcción del Puente Monumental de Barranquilla, que se llamó oficialmente Puente Laureano Gómez, en honor al expresidente conservador, pero que coloquialmente siempre se denominó Puente Alberto Pumarejo, importante hombre de negocios de la región, emparentado con la familia López.

[44]​ Pastrana también intentó sin éxito enfrentar los violentos conflictos entre los esmeralderos de Boyacá que databan desde 1965.

[45]​ El saldo final del conflicto fue de 1500 muertos que dejó la llamada primera guerra verde.

[46]​ La solución fue beneficiosa hasta que por los nexos con el narcotráfico los esmeralderos volvieron a enfrentarse años después, en 1975.

La visita sin embargo no estuvo exenta de controversias, por las corrientes políticas tan diferentes entre Allende y Pastrana.

Los que acusan a Pastrana de fraude, en su mayoría aglutinados en la Alianza Nacional Popular (ANAPO), informan que el conteo oficial daba como ganador al rival populista Gustavo Rojas Pinilla.

[47]​ Se entrevistó con el entonces presidente de Chile Salvador Allende, durante visita oficial de este último a Colombia, también en 1971, lo que le ganó críticas por la abierta inclinación comunista del chileno, y la simpatía que generó su llegada entre sectores de izquierda y el ala radical del Partido Liberal colombiano.